Im modernen Wettlauf um gleichzeitig harte und zähe Hartstoffschichten für den Einsatz in der spanabhebenden Industrie zielt diese Arbeit darauf ab, die Segregation von Korngrenzenphasen als praktikables Werkzeug für etablierte Übergangsmetallnitride, wie AlCrN, zu etablieren. Dazu wurde in einem ersten Schritt eine Gradientenschicht mit steigendem Si-Gehalt durch kathodische Lichtbogenverdampfung abgeschieden. Diese Schicht wurde bei verschiedenen Temperaturen bis 1100 °C geglüht und mittels Röntgen-Nanodiffraktion (CSnanoXRD) an der Synchrotronquelle PETRA III des Deutschen Synchrotron (DESY) charakterisiert. Gemessene Intensitätsplots der Weitwinkel-Röntgenstreuung (WAXS) zeigten die Bildung einer wurtzitischen (w-) AlN-Phase mit Ausscheidungen von kubischem (c-) CrN und die Ausbildung einer Nanokompositstruktur mit zunehmendem Si-Gehalt. Zusätzlich zeigten Intensitätsplots der Kleinwinkel-Röntgenstreuung (SAXS) die Bildung von 12 nm großen Nanoschichten in der Si-freien Zone nach der Beschichtung, die nach der Einführung von Si abrupt in eine Periodizität von 25 nm übergeht. Diese Informationen wurden weiter für die Abscheidung von zwei Referenzschichten mit einer Zusammensetzung von Al0,8Cr0,2N und (Al0,7Cr0,3)0,9Si0,1N, sowie zur Abscheidung von zwei weiteren Schichten mit einer Mehrlagen-Struktur, bestehend aus abwechselnden Zusammensetzungen der beiden Referenzschichten, verwendet. Diese Beschichtungen wurden in Form von in situ Biegebalken Beanspruchung auf ihre mechanischen Eigenschaften getestet und zeigten Bruchspannungen von bis zu 4.8 GPa und Bruchzähigkeitswerte von bis zu 2.8 MPam1/2. Im Rahmen dieser Arbeit geben wir damit Aufschluss über die Bedeutung präziser Glühparameter für die Segregation von Korngrenzenphasen sowie über Grenzen, die dieser Methode inhärent sind.