Charakterisierung und Optimierung eines zweistufigen Verfahrens zur Rückgewinnung von Graphit aus verbrauchten Lithium-Ionen-Batterien

Research output: ThesisMaster's Thesis

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title = "Charakterisierung und Optimierung eines zweistufigen Verfahrens zur R{\"u}ckgewinnung von Graphit aus verbrauchten Lithium-Ionen-Batterien",
abstract = "Bei Graphit handelt es sich um eine Modifikation von Kohlenstoff, welche in vielf{\"a}ltigen Anwendungsbereichen wie Elektroden, Feuerfestmaterialien oder Schmiermitteln eingesetzt wird. Technisch von besonderer Bedeutung ist Graphit auch als Anodenmaterial in Lithium-Ionen-Batterien. Aufgrund seiner Einstufung als kritischer Rohstoff in der Europ{\"a}ischen Union und dem steigenden Bedarf im Bereich der Elektromobilit{\"a}t sowie weiterer Zukunftstechnologien r{\"u}ckt das Recycling immer st{\"a}rker in den Fokus der Forschung. Dadurch kann der Rohstoff, alternativ zum prim{\"a}ren Abbau, auch aus Reststoffen r{\"u}ckgewonnen werden. Hierbei erfolgt die verfahrenstechnische Einteilung in pyro- und hydrometallurgische Routen, au{\ss}erdem existieren Mischprozesse, bei welchen eine Kombination von Methoden der beiden genannten Wege zum Einsatz kommen. Pyrometallurgisch findet die Aufarbeitung von Lithium-Ionen-Batterien h{\"a}ufig im Rahmen von Recyclingverfahren anderer metallischer Reststoffe statt. Mithilfe dieser Verfahren ist keine selektive R{\"u}ckgewinnung der einzelnen Elemente m{\"o}glich und Graphit dient als Energietr{\"a}ger und Reduktionsmittel, wird jedoch nicht stofflich verwertet. Hydrometallurgische Technologien erm{\"o}glichen die gezielte Abtrennung einzelner Metalle f{\"u}r weiterf{\"u}hrendes Recycling. In der Hydrometallurgie verbleibt der Graphit gro{\ss}teils im R{\"u}ckstand, welcher nach der Fest-Fl{\"u}ssig-Trennung anf{\"a}llt. Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Prozessentwicklung eines hydrometallurgischen Recyclingverfahrens, welches gereinigten Graphit als Produkt gewinnt. Ein zweistufiger Prozess entfernt Wertmetalle wie Kobalt, Nickel und Mangan sowie weitere Begleitelemente. Ziel ist die Herstellung einer Graphitfraktion mit hoher Reinheit und einem niedrigen Gehalt an metallischen und oxidischen Verunreinigungen. Um negative Umweltauswirkungen zu minimieren, finden die Versuche bei niedrigen Temperaturen und mithilfe von Citronens{\"a}ure als Laugungsmittel statt. Das gewonnene feine Pulver durchl{\"a}uft anschlie{\ss}end eine Charakterisierung zur Beurteilung des Prozesserfolgs. Bei einigen Experimenten traten Gelierungseffekte auf, wodurch sich auch Auswirkungen auf die weitere Verarbeitung der R{\"u}ckst{\"a}nde zeigten. Die besten Ergebnisse konnten mit einer Laugung bei mittlerer Temperatur (32,5 °C), welche 24 Stunden dauerte, eine S{\"a}urekonzentration von 1,5 mol/L aufwies und unter Zugabe von 2,5 Vol.-% Wasserstoffperoxid als Reduktionsmittel erzielt werden.",
keywords = "lithium-ion-batteries, battery recycling, graphite, black mass, hydrometallurgy, critical raw materials, Lithium-Ionen-Batterien, Batterierecycling, Graphit, Schwarzmasse, Hydrometallurgie, Kritische Rohstoffe",
author = "Caroline Hauler",
note = "nicht gesperrt",
year = "2024",
doi = "10.34901/mul.pub.2024.075",
language = "Deutsch",
school = "Montanuniversit{\"a}t Leoben (000)",

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TY - THES

T1 - Charakterisierung und Optimierung eines zweistufigen Verfahrens zur Rückgewinnung von Graphit aus verbrauchten Lithium-Ionen-Batterien

AU - Hauler, Caroline

N1 - nicht gesperrt

PY - 2024

Y1 - 2024

N2 - Bei Graphit handelt es sich um eine Modifikation von Kohlenstoff, welche in vielfältigen Anwendungsbereichen wie Elektroden, Feuerfestmaterialien oder Schmiermitteln eingesetzt wird. Technisch von besonderer Bedeutung ist Graphit auch als Anodenmaterial in Lithium-Ionen-Batterien. Aufgrund seiner Einstufung als kritischer Rohstoff in der Europäischen Union und dem steigenden Bedarf im Bereich der Elektromobilität sowie weiterer Zukunftstechnologien rückt das Recycling immer stärker in den Fokus der Forschung. Dadurch kann der Rohstoff, alternativ zum primären Abbau, auch aus Reststoffen rückgewonnen werden. Hierbei erfolgt die verfahrenstechnische Einteilung in pyro- und hydrometallurgische Routen, außerdem existieren Mischprozesse, bei welchen eine Kombination von Methoden der beiden genannten Wege zum Einsatz kommen. Pyrometallurgisch findet die Aufarbeitung von Lithium-Ionen-Batterien häufig im Rahmen von Recyclingverfahren anderer metallischer Reststoffe statt. Mithilfe dieser Verfahren ist keine selektive Rückgewinnung der einzelnen Elemente möglich und Graphit dient als Energieträger und Reduktionsmittel, wird jedoch nicht stofflich verwertet. Hydrometallurgische Technologien ermöglichen die gezielte Abtrennung einzelner Metalle für weiterführendes Recycling. In der Hydrometallurgie verbleibt der Graphit großteils im Rückstand, welcher nach der Fest-Flüssig-Trennung anfällt. Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Prozessentwicklung eines hydrometallurgischen Recyclingverfahrens, welches gereinigten Graphit als Produkt gewinnt. Ein zweistufiger Prozess entfernt Wertmetalle wie Kobalt, Nickel und Mangan sowie weitere Begleitelemente. Ziel ist die Herstellung einer Graphitfraktion mit hoher Reinheit und einem niedrigen Gehalt an metallischen und oxidischen Verunreinigungen. Um negative Umweltauswirkungen zu minimieren, finden die Versuche bei niedrigen Temperaturen und mithilfe von Citronensäure als Laugungsmittel statt. Das gewonnene feine Pulver durchläuft anschließend eine Charakterisierung zur Beurteilung des Prozesserfolgs. Bei einigen Experimenten traten Gelierungseffekte auf, wodurch sich auch Auswirkungen auf die weitere Verarbeitung der Rückstände zeigten. Die besten Ergebnisse konnten mit einer Laugung bei mittlerer Temperatur (32,5 °C), welche 24 Stunden dauerte, eine Säurekonzentration von 1,5 mol/L aufwies und unter Zugabe von 2,5 Vol.-% Wasserstoffperoxid als Reduktionsmittel erzielt werden.

AB - Bei Graphit handelt es sich um eine Modifikation von Kohlenstoff, welche in vielfältigen Anwendungsbereichen wie Elektroden, Feuerfestmaterialien oder Schmiermitteln eingesetzt wird. Technisch von besonderer Bedeutung ist Graphit auch als Anodenmaterial in Lithium-Ionen-Batterien. Aufgrund seiner Einstufung als kritischer Rohstoff in der Europäischen Union und dem steigenden Bedarf im Bereich der Elektromobilität sowie weiterer Zukunftstechnologien rückt das Recycling immer stärker in den Fokus der Forschung. Dadurch kann der Rohstoff, alternativ zum primären Abbau, auch aus Reststoffen rückgewonnen werden. Hierbei erfolgt die verfahrenstechnische Einteilung in pyro- und hydrometallurgische Routen, außerdem existieren Mischprozesse, bei welchen eine Kombination von Methoden der beiden genannten Wege zum Einsatz kommen. Pyrometallurgisch findet die Aufarbeitung von Lithium-Ionen-Batterien häufig im Rahmen von Recyclingverfahren anderer metallischer Reststoffe statt. Mithilfe dieser Verfahren ist keine selektive Rückgewinnung der einzelnen Elemente möglich und Graphit dient als Energieträger und Reduktionsmittel, wird jedoch nicht stofflich verwertet. Hydrometallurgische Technologien ermöglichen die gezielte Abtrennung einzelner Metalle für weiterführendes Recycling. In der Hydrometallurgie verbleibt der Graphit großteils im Rückstand, welcher nach der Fest-Flüssig-Trennung anfällt. Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Prozessentwicklung eines hydrometallurgischen Recyclingverfahrens, welches gereinigten Graphit als Produkt gewinnt. Ein zweistufiger Prozess entfernt Wertmetalle wie Kobalt, Nickel und Mangan sowie weitere Begleitelemente. Ziel ist die Herstellung einer Graphitfraktion mit hoher Reinheit und einem niedrigen Gehalt an metallischen und oxidischen Verunreinigungen. Um negative Umweltauswirkungen zu minimieren, finden die Versuche bei niedrigen Temperaturen und mithilfe von Citronensäure als Laugungsmittel statt. Das gewonnene feine Pulver durchläuft anschließend eine Charakterisierung zur Beurteilung des Prozesserfolgs. Bei einigen Experimenten traten Gelierungseffekte auf, wodurch sich auch Auswirkungen auf die weitere Verarbeitung der Rückstände zeigten. Die besten Ergebnisse konnten mit einer Laugung bei mittlerer Temperatur (32,5 °C), welche 24 Stunden dauerte, eine Säurekonzentration von 1,5 mol/L aufwies und unter Zugabe von 2,5 Vol.-% Wasserstoffperoxid als Reduktionsmittel erzielt werden.

KW - lithium-ion-batteries

KW - battery recycling

KW - graphite

KW - black mass

KW - hydrometallurgy

KW - critical raw materials

KW - Lithium-Ionen-Batterien

KW - Batterierecycling

KW - Graphit

KW - Schwarzmasse

KW - Hydrometallurgie

KW - Kritische Rohstoffe

U2 - 10.34901/mul.pub.2024.075

DO - 10.34901/mul.pub.2024.075

M3 - Masterarbeit

ER -