Die Entwicklung energieautonomer Systeme verlangt nach der Verfügbarkeit leistungsstarker Energiespeichergeräte. Eine Methode zur schnellen und effizienten Speicherung elektrischer Energie findet sich in dielektrischen Kondensatoren, vorausgesetzt das Dielektrikum erfüllt die relevanten Anforderungen. Dazu gehören eine hohe Permittivität, eine schlanke Hysteresekurve, geringe Leckströme und eine hohe Durchbruchsspannung. Eine Materialklasse, die viele, wenn nicht alle, dieser Anforderungen erfüllen kann, sind die sogenannten Relaxor-Ferroelektrika (RF). Solche RFs werden durch die chemische Substitution von ferroelektrischen Materialien erzeugt und weisen einzigartige Eigenschaften auf. Diese Eigenschaften sind nicht nur relevant für die Energiespeicherung, sondern auch für den Einsatz in Aktuatoren, Sensoren, Energieerzeugung oder sogar neuartigen Computersystemen. Trotz Bemühungen RFs zu verstehen, sind die Ursprünge ihres Verhaltens noch nicht vollständig erklärt. Diese Arbeit zielt darauf ab, durch die Verwendung verschiedener theoretischer Ansätze, zum Verständnis von RFs auf atomarer Ebene beizutragen. Dichtefunktionaltheorie (DFT) dient als Grundlage für alle gezeigten Studien und ermöglicht die Erkundung von elektronischer Struktur, Phononeneigenschaften und strukturellen Verformungen. Als herausragende Beispiele für zwei grundlegend verschiedene RFs werden das homovalent substituierte Ba(ZrxTi1-x)O3 (BZT) und das heterovalent substituierte Ba(NbxTi1-x)O3 (BNT) untersucht. Unter Verwendung von DFT und dem Vergleich mit Experimenten werden Substitutionseffekte wie lokale Volumenänderungen, Potentialänderungen sowie die Bildung von Defekten studiert. Um Eigenschaften bei endlichen Temperaturen zu untersuchen, werden First-Principles basierte, effektive Hamilton-Operatoren für Molekulardynamiksimulationen (MD-Simulationen) verwendet. Zunächst wird der Formalismus zur Beschreibung des Ausgangsmaterials Bariumtitanat (BaTiO3) durch die Einbeziehung zusätzlicher unharmonischer Koppelungen zu energetisch höheren Phononen überarbeitet, was zu einer genaueren Beschreibung der Potentialenergiefläche führt. Alle zugehörigen Parameter werden mit DFT-Berechnungen parametrisiert. Darüber hinaus wird der Einfluss der entwickelten Erweiterung auf verschiedene Eigenschaften mittels MD-Simulationen untersucht, wobei eine signifikant verbesserte Übereinstimmung mit experimentellen Daten beobachtet wird. Die Parametrisierung von BaTiO3 wird anschließend als Grundlage für die Einbeziehung von Substituenten verwendet. Hier wird ein alternatives Schema zur Beschreibung von Substituenten in effektiven Hamilton-Operatoren hergeleitet, wobei wiederum DFT-Berechnungen zur Parametrisierung verwendet werden. Die resultierenden MD-Simulationen zeigen eine hervorragende Übereinstimmung mit experimentellen Daten und bieten ein tiefes Verständnis über den Ursprung von RF-Verhalten. Die effektiven Hamilton-Operatoren für BZT und BNT werden weiter genutzt, um das Potenzial dieser Materialien in Neuromorphic Computing Systemen zu bewerten. Diese Studie untersucht die Reaktion der Zusammensetzungen auf ultra-schnelle THz-Impulse und erforscht das Auftreten von versteckten Phasen sowie die Integration der Polarisation, welche für die Realisierung künstlicher Synapsen unerlässlich sind. Darüber hinaus präsentiert die Arbeit weitere Erkenntnisse zur Energiedichte in substituiertem BaTiO3 und topologischen Objekten.