Aufgrund ihrer außergewöhnlichen Eigenschaften wurden in der Vergangenheit schon zahlreiche Korrelationen zwischen Herstellung, Gefüge und Eigenschaften nanostrukturierter Werkstoffe untersucht. Sowohl Top-Down- als auch Bottom-Up-Methoden eignen sich dabei für die Herstellung einzigartiger Nanostrukturen. In der vorliegenden Arbeit wird für je ein Verfahren der beiden Herstellungsansätze ein Teilaspekt betrachtet, der bisher nur wenig Beachtung erfahren hat. Zunächst wird gezeigt, dass die Verwendung feinerer, homogenerer Ausgangsmaterialien in Mehrkomponentensystemen die Top-Down-Herstellung hochfester Materialien mittels HPT effizienter macht, d.h. die benötigten plastischen Dehnungen reduziert werden. Die beiden Modellsysteme, Martensit und beschichtete Pulver (verglichen mit ferritisch-perlitischem Stahl und Pulvermischungen), zeigen, dass dies auf unterschiedlichen Größenskalen möglich ist. Im Fall einphasiger übersättigter Mischkristalle ist das mechanische Legieren, für das in der Regel sehr hohe Dehnungen notwendig sind, im HPT-Prozess nicht mehr erforderlich. Daher können hochfeste Materialien schon bei moderaten Dehnungen hergestellt werden, wie ein martensitischer Kohlenstoffstahl mit 0.1 gew.-% C zeigt, der nach einer von-Mises-Vergleichsdehnung von nur 7,5 eine Zugspannung von 2,4 ± 0,1 GPa aufweist. Im Fall der beschichteten Pulver, wo eine Homogenisierung nur auf einer makroskopischen Ebene vorliegt, findet mechanisches Legieren nach wie vor statt, ist aber aufgrund der geringeren Abstände zwischen den Phasenregionen beschleunigt. Daher werden auch hier hochfeste Werkstoffe durch moderate plastische Dehnungen erreicht. Andererseits haben in diesem Fall Oxide, die während des Beschichtungsprozesses gebildet werden, bedeutenden Einfluss auf die Ergebnisse. Anschließend werden die mechanischen Eigenschaften und das Verformungsverhalten nanostrukturierter, elektrochemisch abgeschiedener, eisenbasierter Legierungen, die in früheren Arbeiten überwiegend bezüglich ihrer funktionalen Eigenschaften charakterisiert wurden, untersucht. Auch hier haben die Gefügeanisotopie und das Legieren mit leichten nichtmetallischen Elementen entscheidenden Einfluss auf die Ergebnisse und werden ausgiebig diskutiert. Im ersten betrachteten System, elektrochemisch hergestellten Fe-C Legierugnen, böte die Mikrostruktur mit einer Korngröße von etwa 20 nm eine geeignete Grundlage für ein hochfestes Material, jedoch führt die Sauerstoffversprödung schon bei geringen mechanischen Lasten zu sprödem Versagen. Obwohl sprödes Verhalten auch bei elektrochemisch abgeschiedenen Fe-P Schichten vorliegt, wird gezeigt, dass in diesem System amorph/kristallin-Multilayer aus einem einzigen Elektrolyten abgeschieden werden können, deren Härte bei Schichtdicken von über 15 nm einem Hall-Petch-Verhalten folgt und daher über die Schichtdicke eingestellt werden kann.