Die Effizienz von organischen Bauteilen hängt entscheidend von der Materialreinheit und der molekularen Ordnung ab. Deshalb sind experimentelle Charakterisierung und ein kontrolliertes Filmwachstum von großem Interesse. Genauso wichtig für ein Fortschreiten der Entwicklung ist allerdings eine fundierte theoretische Grundlage, mit der organische Halbleiter beschrieben werden können. Das ist das Thema der vorliegenden Arbeit. Die Dichtefunktionaltheorie ist die Standardtheorie in der theoretischen Festkörperphysik, um die elektronische Struktur und die strukturellen Eigenschaften von Festkörpern parameterfei, d.h. ohne Zuhilfenahme von empirischen Parametern, zu berechnen. Bei der Behandlung von schwachen Wechselwirkungen, wie van der Waals gebundene Molekülkristalle oder physisorbierte Moleküle auf Metalloberflächen, hat sich das kürzlich entwickelte van-der-Waals Dichtefunktional (vdW-DF) als sehr erfolgreich erwiesen. Eine effiziente Implementierung dieses vdW-DF ist daher eine Grundvoraussetzung um die Bindungsenergien von organischen Halbleitern und ein zentraler Aspekt dieser Arbeit. Die oben beschriebene Methode wird auf die Bindungsenergien und Oberflächenenergien organischer Molekülkristalle basierend auf pi-konjugierten Oligomeren angewendet. Die Ergebnisse sind in ausgezeichneter Übereinstimmung mit vorhandenen experimentellen Ergebnissen für die Bindungsenergien, was die Vorhersage von Oberflächenenergien erlaubt. Der hier entwickelte vdW-DF Computer Code ermöglicht auch die Untersuchung der Adsorption von organischen Molekülen auf Metalloberflächen. Es wird die Adsorption eines Thiophenringes auf einer Cu(110) Oberfläche sowie auf der Sauerstoffßrekonstruierten Cu-Oberfläche untersucht. Weiters wird die Adsorption des organischen Moleküls PTCDA auf den (111) Oberflächen der drei Münzmetalle Cu, Ag und Au untersucht und die Rolle der nichtlokalen Korrelationen auf die Bindung analysiert. Ein weiterer wichtiger Aspekt dieser Arbeit beschäftigt sich mit der Strukturlösung von organischen Molekülkristallen, die eine starke Tendenz zur Ausbildung von polymorphen Phasen zeigen. Die Wechselwirkung der Moleküle mit dem Substrat führt zur Ausbildung von Substrat-induzierten polymorphen Phasen, die durch rein experimentelle Methoden nicht bestimmt werden können. Die Kombination mit Strukturoptimierungen im Rahmen der DFT erlaubt es, die volle Kristallstruktur dieser polymorphen Phasen aufzulösen. Im Rahmen dieser Arbeit werden so die Dünnschichtphasen der organischen Halbleiter Pentazen und Cyano-Quaterphenyl bestimmt.