Ein beträchtlicher Anteil der technisch relevanten Werkstoffe, von Stählen bis hin zu Keramiken, ist aus Kristallen aufgebaut. Jene Kristalle sind mit verschiedenen Defekten versehen, welche die moderne Werkstoffwissenschaft nutzt, um gewisse Materialeigenschaften zu verbessern. Um jedoch wissensbasiertes Werkstoffdesign betreiben zu können, ist es wichtig die fundamentalen Mechanismen zu kennen, um den Einfluss der Defekte auf das Material zu verstehen. Atomistische Modellierung in Kombination mit ab-initio Berechnungen können hier einzigartige Einsichten, wie z.B. die lokale atomare Struktur, in die Werkstoffe bringen. Die mikrostrukturelle Komplexität moderner Materialien verlangt jedoch nach immer größeren und dementsprechend komplexeren atomaren Modellen. Die Standardmethoden, um solche Modelle zu untersuchen, weisen jedoch einige Defizite auf. Die Dichtefunktionaltheorie (DFT), mit der die elektronische Struktur untersucht werden kann, ist auf kleine Modelle limitiert. Die, hinsichtlich der Anzahl der vorhandenen Atome, kleinen Modelle versagen, wenn strukturell komplexe Defekte beschrieben werden müssen. Im Gegensatz dazu können mit Molekulardynamik (MD) große Systeme modelliert werden. Hier ist jedoch der einschränkende Faktor die chemische Komplexität, wie sie z.B. bei Legierungen auftritt. In dieser Arbeit wurde ein hybrider Ansatz implementiert, wobei DFT und MD gekoppelt werden, um die vorhin beschriebenen Probleme zu lösen. Der Ansatz wurde verwendet, um Phasengrenzflächen (ebene Defekte) in intermetallischen TiAl Legierungen zu untersuchen. Dabei wurden weiters der Einfluss von Legierungselementen auf die mechanischen Eigenschaften dieser Grenzflächen untersucht. Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der atomistischen Modellierung von Lösungen in Festkörpern, zur Beschreibung von Legierungen mit einer endlichen Anzahl von Atomen. Wir präsentieren dafür die theoretischen Grundlagen, sowohl als auch eine Implementierung dieser, für die Generierung eben jener Modelle. Mit den entwickelten Werkzeugen untersuchen wir eine Korngrenze in einer (ungeordneten) Nickelbasislegierung. Neben den theoretischen Grundlagen zeigen wir den Einfluss von chemischer Unordnung, auf das Verhalten von Segregationselementen. Abschließend vergleichen wir Vorhersagen von thermodynamischen Modellen, zwischen einem vereinfachten Reinelementsystem und dem realistischen ungeordneten System.