Titanaluminide sind technologisch wichtige intermetallische Legierungen mit vielen Eigen-schaften, die auch aus Sicht der Grundlagenforschung interessant sind. Durch Legierenmit Mo wurden mehrere (meta)stabile Phasen gefunden deren Eigenschaften , aufgrunddes Herstellungsprozesses und/oder als einphasiges Material nicht existieren, weitge-hend unbekannt sind. Ab-Initio Berechnungen wurden verwendet, um Trends in denstrukturellen und mechanischen Eigenschaften, abh ?angig von der chemischen Zusam-mensetzung zu untersuchen. Wir konnten zeigen, dass Mo die Dichte aller untersuchtenPhasen erh ?oht, zu ihrer chemischen Destabilisierung mit Ausnahme der geordneten bcc?o-Phase f ?uhrt, ihre Duktilit ?at erh ?oht und die elastische Anisotropie verst ?arkt. Weit-ers wurden anisotrope thermische Ausdehnungskoeffizienten von tetragonalen?-TiAl-und hexagonalen?2Ti3Al-Phasen berechnet. Die berechneten Werte zeigen, dass f ?ur?-TiAl die rechenintensivere Methode mit entkoppeltem Einfluss von Volumen- und Tem-peratureffekten auf die Simulationsgeometrie zu deutlich besseren Ergebnissen f ?uhrt alsdiejenige bei dem die Zellgeometrie (Gitterparameter) nur im Grundzustand optimiertwurde. Vorhersagen von Ordnungstemperaturen, die allein auf der Konfigurationsen-tropie basieren, liefern keine Werte in den experimentell erwarteten Bereichen. Weiterswurden bcc-fcc-Strukturumwandlungen von ?/?o??dis/? TiAl+Mo untersucht. Tetrag-onale (Bain's path) und trigonale Transformationen mit dem der wurden mit optimiertstatistisch zuf ?alligen Strukturmodellen (Special Quasi-random Structures) modelliert unduntersucht. Unsere Berechnungen der geordneten Phasen zeigen, dass die tetragonal e?o??-Transformation keine Energiebarriere zeit, d.h. spontan abl ?auft, was die echtestrukturelle Instabilit ?at der?o-Phase widerspiegelt. Beim Legieren von?7.4 at.% Mobildet sich eine kleine energetische Barriere zwischen den ?o und?-bezogenen lokalenEnergieminima. Ein h ?oherer Mo-Gehalt von?9 at.% f ?uhrt jedoch zu einer entgegenge-setzt gerichteten barrierefreien Umwandlung ???o, d.h. zu einer vollst ?andigen Sta-bilisierung der ?o-Phase. Zudem wurde auch die martensitische bcc-hcp-Umwandlungf ?ur TiAl+Mo-Legierungen untersucht. Da die Potentialhyperfl ?achen deutlich darauf hin-weisen, dass die minimalen Energiepfade keine geraden Verbindungen der Anfangs- undEndzust ?ande sind, haben wir zus ?atzlich die Ionenpositionen entlang der Umwandlungsp-fade optimiert, um den energetisch g ?unstigsten Umwandlungspfad zu finded. Wir konntenzeigen, dass die elastische Energie eine akzeptable N ?aherung der Potentialhyperfl ?ache alsFunktion der Zellform und der konstanten Atompositionen darstellt, vorausgesetzt, dieAusgangsstruktur ist mechanisch stabil. Die Transformationsenergielandschaft als Funk-tion des Mo-Gehalts sagt voraus, dass die Zugabe von Mo die?o/?-Phase auf Kostenvon B19/?? beg ?unstigt, was schließlich zu spontanen, barrierefreien TransformationenB19??ound????f ?ur 12,5 at.% Mo f ?uhrt.