Die globale Klimaerwärmung erfordert eine erhebliche Reduktion der CO2-Emissionen innerhalb der nächsten Jahrzehnte, was unter anderem durch Kreislaufführung bzw. Nutzung von CO2 und die Substitution von fossilen Energieträgern durch erneuerbare Energien erreicht werden soll. Eine Umsetzung der Maßnahmen ist jedoch keineswegs trivial, sondern mit weiteren Problemstellungen wie Dezentralisierung der Energiebereitstellung, erhöhtem Energiespeicherbedarf, Ausbau des elektrischen Energienetzes und Integration von Verfahren zur CO2-Nutzung verbunden. Unter diesen Gesichtspunkten scheint Power-to-Gas (PtG) eine besonders aussichtsreiche Technologie zu sein, da sie sowohl zur Speicherung elektrischer Energie als auch zur Wiederverwendung von CO2 geeignet ist. Nachdem es sich um ein vergleichsweise junges Verfahren handelt und dessen einzelne Prozessschritte ursprünglich für andere Anwendungen entwickelt wurden, besteht noch wesentlicher Verbesserungsbedarf. Insbesondere die vielfältigen Anwendungsszenarien stellen große Herausforderungen an die Prozessführung, welche nach dem heutigen Stand der Technik noch nicht erfüllt werden können. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wird ein innovatives Konzept zur Methanisierung von CO2 innerhalb der PtG-Prozesskette vorgestellt, in welchem anstelle der gängigen losen Katalysatorschüttungen strukturierte Wabenkatalysatoren eingesetzt werden sollen. Die Eignung der neuartigen Katalysatoren wird in umfangreichen Versuchsreihen an einer Laborversuchsanlage zur chemischen Methanisierung untersucht. Dabei wurden Betriebsbedingungen wie Druck und Raumgeschwindigkeit in einem Bereich von ca. 1-15 bar und 1400-6000 h-1 variiert, wobei sich ein Druck von 10 bar bei niedrigen Raumgeschwindigkeiten ≤3000 h-1 als besonders bevorzugt herausstellte. Die Monolithen selbst bestehen aus einer keramischen Wabe aus Cordierit, welche entweder γ-Al2O3 oder Yttrium-stabilisiertem t-ZrO2 (TZP, 3 mol-% Y2O3) beschichtet wird. Als katalytisch wirksames Material wird Nickel durch Tauchbeschichtung und nachfolgende Reduktion von Ni(NO3)2 auf die oxidische Trägerschicht aufgebracht. Neben dem Einfluss der beiden oxidischen Beschichtungen wurden auch die Auswirkungen der Katalysatorgeometrie auf den Reaktionsumsatz untersucht. Dazu wurden Waben mit Längen von 100, 142 und 145,5 mm sowie Zelldichten von 82 und 300 cpsi in ein bis drei Reaktorstufen eingesetzt. Um die Leistung des Katalysators besser bewerten zu können wurden Vergleichsversuche mit einem kommerziellen, kugelförmigen Schüttkatalysator durchgeführt. Im Zuge der Versuchsreihen zeigten die Wabenkatalysatoren und das kommerzielle Produkt ein übereinstimmendes Betriebsverhalten. Die CH4-Konzentration im Produktgas erzielte beim marktreifen Produkt höhere Werte, was jedoch auch auf dessen fortgeschrittenen Entwicklungsstand zurückzuführen ist. Zusätzlich zu den Methanisierungsversuchen wurden zwei Prozessketten bestehend aus Methanisierung und Gasaufbereitung bzw. Fermentation, Methanisierung und Gasaufbereitung untersucht. Dazu wurden mehrere Versuchsanlagen, welche von verschiedenen Forschungsgruppen zur Verfügung gestellt wurden, miteinander kombiniert um die Funktion des Anlagenverbunds nachzuweisen. Als Ziel diente jeweils eine CH4-Konzentration von ≥96 Vol-% um den Einspeiseanforderungen des österreichischen Gasnetzes zu entsprechen, was bei geeigneten Betriebsbedingungen mit beiden Prozessketten erreicht werden konnte. Die Erkenntnisse der Arbeit legen die Basis für die nächsten Schritte der Verfahrensentwicklung und sind direkt in die Planung einer Pilotanlage im Containermaßstab eingeflossen.