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T1 - Duromere Matrixsysteme aus nachwachsenden Rohstoffen für den Einsatz in naturfaserverstärkten Verbundwerkstoffen

AU - Todorovic, Andrea

N1 - gesperrt bis null

PY - 2021

Y1 - 2021

N2 - Hochleistungs-Faserverbundwerkstoffe erlauben aufgrund der hohen Festigkeit und Steifigkeit bei gleichzeitig niedriger Dichte, die Herstellung stabiler Bauteile und Bauteilstrukturen mit geringem Gewicht. Durch ihr herausragendes Eigenschaftsprofil haben sie ein hohes Potenzial für den Einsatz als Leichtbau-Werkstoff, was sie zu einer besonders ressourceneffizienten Werkstoffklasse macht. Da umweltbewusstes Denken eine immer größere Rolle spielt, ist die Entwicklung von biobasierten Materialien (Matrix, Faser) mit geringerer Umweltbelastung und einer günstigeren CO2-Bilanz von großer Bedeutung. Bei bisher etablierten biobasierten Faserverbundwerkstoffen bezieht sich der Bezug zur Natur in den meisten Fällen lediglich auf die verwendete Verstärkungsfasern (Pflanzenfasern). Als Matrixkomponenten kommen nach wie vor überwiegend Kunststoffe (Duromere) aus petrochemischen Rohstoffen zum Einsatz. Deswegen befasst sich diese Doktorarbeit mit der Entwicklung eines auf nachwachsenden Rohstoffen basierenden, duromeren Matrixsystems (Epoxidharz) für Faserverbundwerkstoffe mit Naturfaserverstärkung. Besonderer Fokus liegt auf der Reduktion des Einsatzes ökologisch kritischer und toxikologisch bedenklicher Inhalts- und Hilfsstoffe bei gleichzeitiger Maximierung der mechanischen Eigenschaften und des Einsatztemperaturbereichs (Glasübergangstemperatur) sowie des biobasierten Kohlenstoffgehalts. Um ein biobasiertes Epoxidharz zu erhalten, wurden zunächst epoxidertes Hanf- bzw. Leinsamenöl mit einem Anhydrid (Methyltetrahydrophthalic Anhydrid, MTHPA), einem Amin (Triethylentetramin, TETA) oder einer Lewis-Säure (Ytterbium(III)trifluoromethansulfonat, Yb(TFA)3) thermisch vernetzt. Die höchste Glasübergangstemperatur wurde mit epoxidiertem Leinsamenöl und MTHPA erzielt. Als kritisch wurde die ausgeprägte Hydrolyse-Empfindlichkeit von Anhydriden identifiziert, die insbesondere bei der Verwendung von Naturfasern (inhärent feucht) problematisch ist, da Feuchtigkeit zu einem hydrolytischen Abbau des Härters und damit folglich zu einer geringeren Vernetzungsdichte und entsprechend vermindertem mechanischen Leistungsprofil führt. Außerdem sind Anhydride toxikologisch bedenklich und werden aus petrochemisch basierten Rohstoffen hergestellt, was zu einem biobasierten Kohlenstoffgehalt von max. 58 % (bezogen auf das gesamte Harzsystem) führt. Um den biobasierten Kohlenstoffanteil im System zu erhöhen wurde kristalline Zitronensäure als Härter erprobt. Ohne die Zugabe von Beschleunigern oder weiteren Additiven wurde mit Zitronensäure und epoxidiertem Leinsamenöl ein vollständig biobasiertes Epoxidharz entwickelt und hinsichtlich seines Eigenschaftsprofils und der Härtungsbedingungen optimiert. In weiterer Folge wurde auf Basis dieses Harzsystems und Flachsfaserverstärkung ein leistungsstarker und hinsichtlich Herstellung, Verarbeitung und Gebrauch toxikologisch und ökologisch verträglicher Faserverbundwerkstoff mit 100 % biobasiertem Kohlenstoffanteil hinsichtlich morphologischer Eigenschaften untersucht und der Speichermodul sowie Glasübergangstemperatur mittels DMA bestimmt. Auch bei diesem System wurde eine gewisse Feuchteempfindlichkeit nachgewiesen (Hydrolyse von Epoxidgruppen). Systematische Untersuchungen zeigten jedoch, dass durch ein entsprechendes Vortrocknen der Fasern ein negativer Einfluss von Feuchtigkeit auf die Vernetzungsreaktion und folglich die mechanische Leistungsfähigkeit des Harzsystems bzw. des Verbunds weitestgehend vermeidbar ist. Die Arbeit demonstriert, dass sich biogene Rohstoffe auch zur Herstellung von Hochleistungswerkstoffen eignen und leistet damit einen wichtigen Beitrag zu einem Übergang in eine biobasierte Industrie.

AB - Hochleistungs-Faserverbundwerkstoffe erlauben aufgrund der hohen Festigkeit und Steifigkeit bei gleichzeitig niedriger Dichte, die Herstellung stabiler Bauteile und Bauteilstrukturen mit geringem Gewicht. Durch ihr herausragendes Eigenschaftsprofil haben sie ein hohes Potenzial für den Einsatz als Leichtbau-Werkstoff, was sie zu einer besonders ressourceneffizienten Werkstoffklasse macht. Da umweltbewusstes Denken eine immer größere Rolle spielt, ist die Entwicklung von biobasierten Materialien (Matrix, Faser) mit geringerer Umweltbelastung und einer günstigeren CO2-Bilanz von großer Bedeutung. Bei bisher etablierten biobasierten Faserverbundwerkstoffen bezieht sich der Bezug zur Natur in den meisten Fällen lediglich auf die verwendete Verstärkungsfasern (Pflanzenfasern). Als Matrixkomponenten kommen nach wie vor überwiegend Kunststoffe (Duromere) aus petrochemischen Rohstoffen zum Einsatz. Deswegen befasst sich diese Doktorarbeit mit der Entwicklung eines auf nachwachsenden Rohstoffen basierenden, duromeren Matrixsystems (Epoxidharz) für Faserverbundwerkstoffe mit Naturfaserverstärkung. Besonderer Fokus liegt auf der Reduktion des Einsatzes ökologisch kritischer und toxikologisch bedenklicher Inhalts- und Hilfsstoffe bei gleichzeitiger Maximierung der mechanischen Eigenschaften und des Einsatztemperaturbereichs (Glasübergangstemperatur) sowie des biobasierten Kohlenstoffgehalts. Um ein biobasiertes Epoxidharz zu erhalten, wurden zunächst epoxidertes Hanf- bzw. Leinsamenöl mit einem Anhydrid (Methyltetrahydrophthalic Anhydrid, MTHPA), einem Amin (Triethylentetramin, TETA) oder einer Lewis-Säure (Ytterbium(III)trifluoromethansulfonat, Yb(TFA)3) thermisch vernetzt. Die höchste Glasübergangstemperatur wurde mit epoxidiertem Leinsamenöl und MTHPA erzielt. Als kritisch wurde die ausgeprägte Hydrolyse-Empfindlichkeit von Anhydriden identifiziert, die insbesondere bei der Verwendung von Naturfasern (inhärent feucht) problematisch ist, da Feuchtigkeit zu einem hydrolytischen Abbau des Härters und damit folglich zu einer geringeren Vernetzungsdichte und entsprechend vermindertem mechanischen Leistungsprofil führt. Außerdem sind Anhydride toxikologisch bedenklich und werden aus petrochemisch basierten Rohstoffen hergestellt, was zu einem biobasierten Kohlenstoffgehalt von max. 58 % (bezogen auf das gesamte Harzsystem) führt. Um den biobasierten Kohlenstoffanteil im System zu erhöhen wurde kristalline Zitronensäure als Härter erprobt. Ohne die Zugabe von Beschleunigern oder weiteren Additiven wurde mit Zitronensäure und epoxidiertem Leinsamenöl ein vollständig biobasiertes Epoxidharz entwickelt und hinsichtlich seines Eigenschaftsprofils und der Härtungsbedingungen optimiert. In weiterer Folge wurde auf Basis dieses Harzsystems und Flachsfaserverstärkung ein leistungsstarker und hinsichtlich Herstellung, Verarbeitung und Gebrauch toxikologisch und ökologisch verträglicher Faserverbundwerkstoff mit 100 % biobasiertem Kohlenstoffanteil hinsichtlich morphologischer Eigenschaften untersucht und der Speichermodul sowie Glasübergangstemperatur mittels DMA bestimmt. Auch bei diesem System wurde eine gewisse Feuchteempfindlichkeit nachgewiesen (Hydrolyse von Epoxidgruppen). Systematische Untersuchungen zeigten jedoch, dass durch ein entsprechendes Vortrocknen der Fasern ein negativer Einfluss von Feuchtigkeit auf die Vernetzungsreaktion und folglich die mechanische Leistungsfähigkeit des Harzsystems bzw. des Verbunds weitestgehend vermeidbar ist. Die Arbeit demonstriert, dass sich biogene Rohstoffe auch zur Herstellung von Hochleistungswerkstoffen eignen und leistet damit einen wichtigen Beitrag zu einem Übergang in eine biobasierte Industrie.

KW - epoxidized plant oil

KW - biobased epoxyresin

KW - moisture sensitivity

KW - natural-fiber reinforced composite

KW - high-performance material

KW - epoxidiertes Pflanzenöl

KW - biobasiertes Epoxidharz

KW - Feuchteempfindlichkeit

KW - naturfaserverstärkter Verbundwerkstoff

KW - Hochleistungswerkstoff

M3 - Dissertation

ER -