Im Blickwinkel des aktuellen globalen Energiewandels spielt die Ressource Wasserstoff eine zentrale Rolle und unterstreicht die Dringlichkeit der Entwicklung resilienter Materialkonzepte für die Wasserstoffwirtschaft und -infrastruktur, um eine sichere und effiziente Handhabung von Wasserstoff zu gewährleisten. Aufgrund seiner bemerkenswerten Festigkeitseigenschaften und einer hohen Zähigkeit stellt Stahl den am häufigsten verwendeten Werkstoff in der Wasserstofftechnologie, einschließlich Erzeugung, Speicherung, Transport und Nutzung dar. Hochlegierte Stähle, wie austenitische Edelstähle, werden bedingt durch ihre vorteilhaften Eigenschaften für diese Anwendung bevorzugt eingesetzt, jedoch spornen deren hohe Kosten die Suche nach alternativen Lösungen an. Niedriglegierte Stähle bieten eine kostengünstigere Option, leiden jedoch unter einer erhöhten Anfälligkeit für Wasserstoffversprödung (HE), einem Phänomen, das zu einer Verschlechterung der mechanischen Eigenschaften durch Wasserstoffdiffusion führt. Um die Risiken von HE zu verringern, haben sich Wasserstoffpermeationsbarrieren (HPBs) als vielversprechende Lösungen erwiesen, wobei sich hierbei verschiedenste Werkstoffe, von Metallen, über Nitride bis hin zu Oxiden als geeignet gezeigt haben. Hochentropielegierungen (HEAs), die eine neue Materialklasse repräsentieren, zeigen ebenfalls vielversprechende Eigenschaften für die Anwendung als HPBs. Durch das Legierungskonzept mit mehreren Hauptelementen zeigen HEAs außergewöhnliche mechanische, physikalische und chemische Eigenschaften. Die HEAs profitieren von ihren sogenannten ¿HEA-core effects¿, insbesondere vom ¿sluggish diffusion effect¿, welcher für die HPB Anwendung von besonderer Bedeutung ist. Die vorliegende Arbeit fokussiert sich auf HEAs, mit besonderem Schwerpunkt auf MoNbTaW-basierte HEA-Dünnschichten, die durch ein fünftes Element Ti oder Zr erweitert werden und als refraktäre Hochentropielegierungen (RHEAs) bezeichnet werden. Durch den Einsatz von zwei unterschiedlichen Methoden der physikalischen Gasphasenabscheidung, dem Gleichstrom-Magnetronsputtern (DCMS) und dem Hochleistungsimpuls-Magnetronsputtern (HiPIMS) werden RHEA-Dünnschichten abgeschieden, mit dem Ziel, HE in Stahlsubstraten zu reduzieren. Zusätzlich dient eine mit DCMS abgeschiedene TiN-Schicht als Referenzmaterial. Die experimentellen Ergebnisse verdeutlichen die Unterschiede in Bezug auf Abscheidungsraten, Elementzusammensetzung, Eigenspannungen und mikrostrukturelle Merkmale in Abhängigkeit von der Abscheidetechnik, den Beschichtungsparametern und dem verwendeten Schichtsystemen. Die Effizienz dieser Dünnschichten in Bezug auf ihre HPB Wirkung, wird mit einer kürzlich vorgestellten in-situ elektrochemischen Nanoindentationsmethode bewertet, welche als ¿side charging cell¿ bezeichnet wird. Die Ergebnisse der in-situ-Nanoindentationsmessungen deuten darauf hin, dass die mittels HiPIMS abgeschiedenen MoNbTaWZr Dünnschichten vielversprechend für die Anwendung als HPB sind, da während der Wasserstoffbeladung keine Härtezunahme im Stahlsubstrat festgestellt wurde. Allerdings zeigen einige RHEA-Dünnschichten eine ungenügende Haftung und auf Grund dessen nur eine unzureichende HPB-Wirkung. Diese Studie liefert die Grundlagen für zukünftige Untersuchungen, um das volle Potential von HEA-Dünnschichten für HPB-Anwendungen auszuloten.