Molybdän zählt zu den Refraktärmetallen und findet breite Anwendung in der Licht-, Elektronik-, Beschichtungs-, und Hochtemperaturindustrie. Die Kombination aus hoher elektrischer und thermischer Leitfähigkeit, vereint mit einem geringen Wärmeausdehnungskoeffizienten und einer guten Warmfestigkeit zeichnen Molybdän als Hochleistungswerkstoff aus. Nichtsdestotrotz erschweren ein Spröd-Duktil-Übergang nahe Raumtemperatur und die interkristalline Sprödigkeit im rekristallisierten Zustand die Produktion und Anwendbarkeit. Speziell Korngrenzenverunreinigungen beeinflussen die Festigkeit und Duktilität von Molybdän und seiner Legierungen maßgeblich. Um ein Verständnis für den Einfluss von Verunreinigungen auf diese Sprödigkeit zu erlangen ist es notwendig mechanische Eigenschaften mit atomarer Analytik der Korngrenzenchemie zu verbinden. In der vorliegenden Dissertation werden hochauflösende Charakterisierungsmethoden, wie die drei-dimensionale Atomsondentomographie, angewandt um die Korngrenzenchemie von pulvermetallurgisch hergestelltem technisch reinem Molybdän und dessen Legierungen zu untersuchen. Um solche Segregationen effektiv analysieren zu können, wurde im Rahmen dieser Arbeit eine neue korrelative Präparationsmethodik mit Hilfe von „Transmission Kikuchi Diffraction“ entwickelt. Mit dieser Technik war es möglich, eine große Anzahl von Großwinkel-Korngrenzen zu untersuchen um kristallographische und chemische Informationen der Korngrenze zu korrelieren. Die Ergebnisse zeigen, dass Phosphor, Stickstoff und Sauerstoff typische Segregationen an den Korngrenzen von technisch reinem Molybdän sind. Diese Verunreinigungen sind dafür bekannt einen negativen Einfluss auf die Korngrenzenfestigkeit zu haben und die Neigung zu interkristallinen Bruch und Sprödigkeit zu erhöhen. Mechanische Tests bestätigen diese Annahmen, da Delaminationsrisse in der Tat überwiegend entlang von Großwinkel-Korngrenzen verlaufen, die durch die genannten Segregationen zusätzlich geschwächt sind. Die vorliegenden Ergebnisse zeigen des Weiteren, dass sich Korngrenzensegregationen von Kohlenstoff und Bor positiv auf technisch reines Molybdän auswirken, da sie transkristallinen Bruch fördern und zu einer Korngrenzenverfestigung führen können. Zusätzlich kann die Konzentration der schädlichen Segregationselemente an den Korngrenzen durch Verringern der Korngröße sowie auch durch die Verringerung des Gesamtgehalts an Fremdatomen im Material reduziert werden.   In der vorliegenden Arbeit wurden typische Korngrenzensegregationselemente in Molybdän und dessen Legierungen analysiert und deren Einfluss auf Festigkeit und Bruchverhalten identifiziert. Dieses neu gewonnene Wissen trägt dazu bei, Strategien zur weiteren Verbesserung der mechanischen Eigenschaften von Molybdän zu entwickeln und ebnet den Weg für eine gezielte Einstellung von Korngrenzenchemie durch die Dotierung mit Fremdatomen.