Relaxor-ferroelektrische Materialien sind chemisch modifizierte Ferroelektrika, die je nach Art der eingebrachten Fremdatome eine strukturelle Unordnung auf verschiedenen Längenskalen aufweisen. Diese Relaxor-Ferroelektrika sind für Anwendungen zur Energiespeicherung sehr vielversprechend, da sie im Gegensatz zu herkömmlichen ferroelektrischen Materialien eine schmälere Hysteresekurve aufweisen und damit die rückgewinnbare Energiedichte erhöhen. Das sogenannte Relaxor-Verhalten wird durch eine Störung der weit reichenden Korrelation von Verschiebungen der Ionen an den B-Gitterplätzen in Bariumtitanat basierenden Systemen erreicht. Eine solche Gitterstörung kann aufgrund von unterschiedlichen Ionenradien und/oder verschiedenen Valenzzuständen der substituierten Ionen auftreten. Ein größerer Ionenradius des eingebrachten Ions kann lokale Verformungen des Gitters induzieren, welche die korrelierte Verschiebung von B-Gitterplatz Atomen stört und somit die ferroelektrische Ordnung reduziert. Ein anderer Valenzzustand der Fremdatome bringt zusätzliche Komplexität mit sich, da unterschiedliche Schema zur Ladungskompensation benötigt werden um die Elektroneutralität des Gitters einzuhalten. In diesem Fall wird die Störung der Korrelationen in Form eines Pinning-Mechanismus der ferroelektrischen Domänen erreicht. In dieser Arbeit wird Raman-Spektroskopie verwendet um jene Mechanismen zu untersuchen welche für die Störung des ferroelektrischen Zustands in diesen komplexen Materialien verantwortlich sind. Die Basis dazu wird durch neue experimentelle Methoden und Interpretationen von Raman-Spektren geschaffen. Darüber hinaus wird durch eine Kombination von experimentellen und theoretischen Ansätzen eine neue Herangehensweise für die Untersuchung von Bariumtitanat bezüglich Defektchemie präsentiert. Der Einfluss von zufällig auftretenden lokalen elektrischen Feldern, induziert durch substituierte Atome, auf die Unordnung im Gitter wird durch verschiedene dielektrische- und spektroskopische Methoden komplementär zur Raman-Spektroskopie untersucht. Ferner wird eine Stabilisierung von polarer Ordnung von kurzer Reichweite in der nicht-polaren Phase von ferroelektrischen Systemen gezeigt. Den notwendigen Beweis dazu liefert das Auftreten von eigentlich, in der kubischen Phase und in substituierten Bariumtitanat, verbotenen Raman-Moden. Durch die gewonnenen Erkenntnisse über das lokale chemische Umfeld und die induzierte Gitterunordnung konnte das Verständnis für auftretende Effekte bei Substituierung mit verschiedenen Fremdatomen verbessert werden. Die Untersuchung der lokalen Struktur und Gitterschwingungen ermöglichte es auch eine Verbindung zwischen atomaren und makroskopischen Eigenschaften herzustellen. Ein solches Verständnis kann in weiterer Folge verwendet werden um neue umweltfreundliche und effiziente Materialien für den Einsatz in verschiedensten Gebieten (z.B. Energiespeicherung oder piezoelektrische Anwendungen) zu entwerfen.