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T1 - Polyurethan-Nanocomposite als Werkstoffe zur Schwingungsisolierung

AU - Ziegler, Wolfgang

N1 - nicht gesperrt

PY - 2019

Y1 - 2019

N2 - Das Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung von Nanocompositen, die über ähnliche morphologische Strukturen wie Polyurethanelastomere verfügen. Einerseits wurden neuartige Elastomerwerkstoffe aus Nanopartikeln (Hartphasen) und langkettigen Polyetherolen (Weichphasen) generiert, andererseits wurden Nanopartikel in Polyurethanelastomere eingearbeitet. Diese lagen ungebunden oder kovalent verknüpft in der Polymermatrix vor. Für die erste Strategie wurden die Funktionalisierung der Komponenten, geeignete Synthesemethoden und Vernetzungsmechanismen definiert. Der Einsatz von Polyetherolen höherer Molmasse (≥ 1000 g mol-1) als Weichphase führte zu einem Kaltkristallisationsphänomen der Polyurethanelastomere zwischen -40 und 25 °C, welches der Polyetherolkomponente zugeordnet werden konnte. Die Zugabe von niedermolekularen Diolen oder Triolen reduzierte beziehungsweise eliminierte die Kaltkristallisation. Die bei Zugabe von niedermolekularen Diolen entstehende Phasenseparation (Hart- und Weichphasen) konnte mittels TEM und AFM dargestellt werden. Die Hartphasendimensionen waren größer als erwartet (0,4 bis 1,65 µm), kristalline Superstrukturen in Form von Hartphasensphärolithen lagen vor. Die Zugabe von mehrfach funktionellen Polyolen schränkte deren Ausbildung ein. Für die neuartigen Elastomerwerkstoffe wurde die aza-Michael-Reaktion von mit Acrylatgruppen funktionalisierten Polyetherolen und Silica-Nanopartikeln mit Aminogruppen an der Oberfläche herangezogen. Die Funktionalisierung der Polyetherole war erfolgreich. Die aza-Michael-Reaktion konnte nur für niedermolekulare Reaktionspartner, nicht für hochmolekulare, umgesetzt werden. Die aza-Michael-Reaktion ist mit den definierten Komponenten als nicht geeignet für umfassende Netzwerkbildung einzustufen. Weiters wurden unmodifizierte oder mit Aminogruppen funktionalisierte Silica-Nanopartikel in Polyurethanelastomere eingearbeitet. Eine Verarbeitungsvorschrift wurde entwickelt, um die Nanopartikel zu trocknen, deren Agglomeration zu verhindern und ihre Einarbeitung in hochviskose Komponenten zu ermöglichen. Die mit Aminogruppen funktionalisierten Silica-Nanopartikel wurden hinsichtlich der Anzahl ihrer funktionellen Gruppen charakterisiert, um stöchiometrische Berechnungen der Komponenten zu ermöglichen. Die Einarbeitung verschiedener Mengen an Silica-Nanopartikeln in Polyurethane zeigte keine Änderung ihres dynamisch-mechanischen Verhaltens. Durch die kovalente Kopplung funktionalisierter Silica-Nanopartikel an die Polymermatrix konnte die mechanische Stabilität verschiedener Polyurethanelastomere bei höheren Temperaturen optimiert werden, wenn die Agglomeration der Silica-Nanopartikel eingeschränkt wurde. Bei Verwendung dispergierter funktionalisierter Silica-Nanopartikel konnte die gleiche dynamisch-mechanische Charakteristik wie durch Hartphasen, gebildet durch niedermolekulare Diole, erreicht werden.

AB - Das Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung von Nanocompositen, die über ähnliche morphologische Strukturen wie Polyurethanelastomere verfügen. Einerseits wurden neuartige Elastomerwerkstoffe aus Nanopartikeln (Hartphasen) und langkettigen Polyetherolen (Weichphasen) generiert, andererseits wurden Nanopartikel in Polyurethanelastomere eingearbeitet. Diese lagen ungebunden oder kovalent verknüpft in der Polymermatrix vor. Für die erste Strategie wurden die Funktionalisierung der Komponenten, geeignete Synthesemethoden und Vernetzungsmechanismen definiert. Der Einsatz von Polyetherolen höherer Molmasse (≥ 1000 g mol-1) als Weichphase führte zu einem Kaltkristallisationsphänomen der Polyurethanelastomere zwischen -40 und 25 °C, welches der Polyetherolkomponente zugeordnet werden konnte. Die Zugabe von niedermolekularen Diolen oder Triolen reduzierte beziehungsweise eliminierte die Kaltkristallisation. Die bei Zugabe von niedermolekularen Diolen entstehende Phasenseparation (Hart- und Weichphasen) konnte mittels TEM und AFM dargestellt werden. Die Hartphasendimensionen waren größer als erwartet (0,4 bis 1,65 µm), kristalline Superstrukturen in Form von Hartphasensphärolithen lagen vor. Die Zugabe von mehrfach funktionellen Polyolen schränkte deren Ausbildung ein. Für die neuartigen Elastomerwerkstoffe wurde die aza-Michael-Reaktion von mit Acrylatgruppen funktionalisierten Polyetherolen und Silica-Nanopartikeln mit Aminogruppen an der Oberfläche herangezogen. Die Funktionalisierung der Polyetherole war erfolgreich. Die aza-Michael-Reaktion konnte nur für niedermolekulare Reaktionspartner, nicht für hochmolekulare, umgesetzt werden. Die aza-Michael-Reaktion ist mit den definierten Komponenten als nicht geeignet für umfassende Netzwerkbildung einzustufen. Weiters wurden unmodifizierte oder mit Aminogruppen funktionalisierte Silica-Nanopartikel in Polyurethanelastomere eingearbeitet. Eine Verarbeitungsvorschrift wurde entwickelt, um die Nanopartikel zu trocknen, deren Agglomeration zu verhindern und ihre Einarbeitung in hochviskose Komponenten zu ermöglichen. Die mit Aminogruppen funktionalisierten Silica-Nanopartikel wurden hinsichtlich der Anzahl ihrer funktionellen Gruppen charakterisiert, um stöchiometrische Berechnungen der Komponenten zu ermöglichen. Die Einarbeitung verschiedener Mengen an Silica-Nanopartikeln in Polyurethane zeigte keine Änderung ihres dynamisch-mechanischen Verhaltens. Durch die kovalente Kopplung funktionalisierter Silica-Nanopartikel an die Polymermatrix konnte die mechanische Stabilität verschiedener Polyurethanelastomere bei höheren Temperaturen optimiert werden, wenn die Agglomeration der Silica-Nanopartikel eingeschränkt wurde. Bei Verwendung dispergierter funktionalisierter Silica-Nanopartikel konnte die gleiche dynamisch-mechanische Charakteristik wie durch Hartphasen, gebildet durch niedermolekulare Diole, erreicht werden.

KW - Polyurethanelastomer

KW - Nanocomposit

KW - Hartphase

KW - Weichphase

KW - Phasenseparation

KW - Nanopartikel

KW - Polyetherole

KW - Kaltkristallisation

KW - Hartphasensphärolithe

KW - aza-Michael-Reaktion

KW - Funktionalisierung

KW - Acrylatgruppen

KW - Aminogruppen

KW - Synthese

KW - Spektroskopie

KW - Dynamisch-Mechanische Analyse

KW - Dispergierung

KW - polyurethane elastomer

KW - nanocomposite

KW - hard phase

KW - soft phase

KW - phase separation

KW - nanoparticles

KW - polyetherol

KW - cold crystallization

KW - hard phase spherulites

KW - aza-Michael-reaction

KW - functionalization

KW - acrylic groups

KW - amino groups

KW - synthesis

KW - dynamic-mechanic analysis

KW - dispersion

M3 - Dissertation

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