Durch die Methanisierung von CO/CO2-Mischungen kann erneuerbare elektrische Energie in den leicht transportierbaren, gasförmigen Energieträger Methan umgewandelt und gespeichert werden. Dadurch ist die Methanisierung eine Schlüsseltechnologie für die Transformation unseres fossilen Energiesystems. Effiziente, einfach skalierbare und kostengünstige Methanisierungsprozesse sind erforderlich, um konkurrenzfähiges synthetisches Erdgas (SNG) aus CO2 aus fossilen oder biogenen Quellen erzeugen zu können. Um optimierte Reaktorsysteme für CO/CO2 Mischungen, beispielsweise aus einer Hochtemperatur-Co-Elektrolyse (Co-SOEC), auslegen zu können, müssen zunächst die limitierenden Mechanismen in bestehenden Reaktoren identifiziert werden. Dazu wurden verschiedene Reaktoren mit unterschiedlichen Dimensionen unter Variation von Prozessbedingungen Druck und Katalysatorbelastung mit natürlicher Luftkühlung oder mit Thermalölkühlung unter realen industrienahen Bedingungen in einer Versuchsanlage experimentell untersucht. Ein 1D Pfropfenströmungsmodell in MATLAB und ein 2D CFD-Modell in COMSOL Multiphysics wurden zur Verifizierung der experimentellen Ergebnisse herangezogen, um ein vertieftes Verständnis für den Methanisierungsprozess zu erlangen. Aus der Kombination aus verifizierter Modellierung und Experimenten konnten prozesslimitierende Einflüsse abgeleitet und eine Strategie zur Reaktorauslegung ausgearbeitet werden. Thermodynamische und kinetische Limitierungen entlang der Reaktorachse konnten durch die Auswahl der richtigen Reaktor- und Prozessparameter identifiziert und signifikant reduziert werden. Das 1D Modell dient als Design- und Optimierungstool von Reaktoren für die Methanisierung von CO/CO2-Mischungen, aber auch anderen Feedgasen wie Biogas oder reinem CO2. Beispiele für Reaktorauslegung für Co-SOEC-Synthesegas in einer Reaktorstufe sowie für sehr hohe Reaktorbelastung von 100.000 h-1 GHSV (gas hourly space velocity) in zwei Reaktorstufen und eine effiziente Prozessverschaltung mit zwei Druckstufen wurden in dieser Arbeit dargelegt. Mit den Ergebnissen dieser Arbeit wurden wertvolle Vorschläge für die effiziente Methanisierung von CO/CO2-Mischung erarbeitet, womit auch ein positiver Beitrag zum Erhalt unserer Lebengrundlage auch für zukünftige Generationen geleistet werden konnte.