Influence of process parameters variation and sulfur-poisoning on a commercial steam-reforming catalyst

Publikationen: Thesis / Studienabschlussarbeiten und HabilitationsschriftenMasterarbeit

Abstract

Der Schwerpunkt dieser Arbeit war es, einen kommerziellen Katalysator auf Edelmetall-Basis, im Hinblick auf seine Leistung zur Dampfreformierung von Produktgas aus einer Zweibett-Wirbelschicht Biomasse-Vergasungsanlage zu untersuchen. Die Versuche wurden im Labormaßstab auf hohlen, zylinderförmigen Katalysator-Pellets mit einem Durchmesser von 8 mm bei einem Gas-Durchfluss von rund 40 L/h unter atmosphärischem Druck durchgeführt. Die Prozessparameter wurden innerhalb der möglichen Intervalle eingestellt: Die Reaktor-Temperatur variierte von 700 °C bis 900 °C, die Raumgeschwindigkeit (spacevelocity, SV) von 6000 1/h bis 11000 1/h und das Dampf-zu-Kohlenstoff Verhältnis (steam-to-carbon ratio, S/C) von 1 bis 3. Es wurden vier verschiedene Gase für die Experimente verwendet, die jeweils ähnliche Zusammensetzungen, aber unterschiedliche Mengen an Schwefelwasserstoff (H2S, Dihydrogensulfid) aufwiesen. Das thermodynamisch mögliche Gleichgewicht wurde bei den durchgeführten Versuchen nicht erreicht. Der maximale Umsatz von Methan lag bei etwa 60 %, was einer Methan-Konzentration von ca. 3 % im Austritts-Gas entsprach. Eine Erhöhung der Temperatur würde den Trends zufolge zu besseren Ergebnissen führen, aber diese konnten aufgrund der Heizleistung des Reaktors und den werkstoffbedingten Limitierungen nicht erreicht werden. Höhere Dampf-zu-Kohlenstoff Verhältnisse lieferten generell eine erhöhte Wasserstoff-Ausbeute und erhöhten das Verhältnis von H2/CO. Ein maximaler Methan-Umsatz wurde jedoch schon bereits bei einem S/C-Verhältnis von 2 erreicht. Die Raumgeschwindigkeit hatte in den vorliegenden Versuchen einen geringen Einfluss auf die Umsätze. Es wurden aber tendenziell bessere Umsätze bei niedrigeren Raumgeschwindigkeiten, somit bei längeren Verweilzeiten, festgestellt. Bei Tests mit schwefelwasserstoffhaltigen Gasen, wurden bereits leichte Umsatzeinbrüche bei einer Konzentration von 50 ppm H2S und einer Testdauer von ca. 20 min festgestellt. Bei höheren Schwefelkonzentrationen (> 100 ppm) sank der Umsatz von Methan drastisch ab und fiel unter 10 %. Die Ergebnisse dieser Arbeit sollen zur Erstellung von Simulationsmodellen für die Dampfreformierung von schwefelhaltigen Gasgemischen eingesetzt werden. Da Produktgase aus Biomasse-Anlagen meist hohe Schwefelanteile aufweisen, ist Grundlagen-Forschung im Bereich der Aufbereitung dieser Gase für Einsatzbereiche wie chemische Industrie oder Mobilität notwendig.

Details

Titel in ÜbersetzungEinfluss der Prozessparameter-Variation und Schwefel-Vergiftung auf einen kommerziellen Katalysator zur Dampfreformierung
OriginalspracheEnglisch
QualifikationDipl.-Ing.
Betreuer/-in / Berater/-in
  • Hrbek, Jitka, Mitbetreuer (extern), Externe Person
  • Weiß, Christian, Betreuer (intern)
  • Rauch, Reinhard, Betreuer (extern), Externe Person
Datum der Bewilligung27 Juni 2014
StatusVeröffentlicht - 2014