Fundamental structure-property relations of triple-conducting Ba(Ce,Fe,Acc)O3-¿ ceramics

Publikationen: Thesis / Studienabschlussarbeiten und HabilitationsschriftenDissertation

Abstract

Infolge der voranschreitenden Klimakrise und der daraus resultierenden Intensivierung der Nutzung umweltfreundlicher, jedoch volatiler Energieträger, erlangen Technologien zur Energieumwandlung und -speicherung eine zunehmende Relevanz. Eine vielversprechende Möglichkeit stellen Brennstoff- und Elektrolysezellen dar, die zur Umwandlung von chemischer in elektrische Energie und umgekehrt verwendet werden können. Protonenleitende Brennstoffzellen (PCFC), welche momentan noch einen geringen Technologiereifegrad besitzen, bieten zahlreiche Vorteile hinsichtlich Effizienz, Kosten und Langlebigkeit. Gegenwärtig wird intensiv an neuen Materialien für die Luftelektrode geforscht, da diese den limitierenden Faktor hinsichtlich der Performance darstellt. Die vorliegende Arbeit untersucht grundlegende Materialeigenschaften von Akzeptor-substituierten selbstgenerierten Kompositen, im Hinblick auf eine zukünftige Anwendung in PCFC-Luftelektroden. Die beiden Perowskit-Phasen der Komposite sollen gemeinsam die gewünschten Eigenschaften erfüllen. Diese setzen sich aus einer ausreichenden Protonenaufnahme und leitfähigkeit, einer guten elektronischen Leitfähigkeit sowie einer guten katalytischen Aktivität für die Sauerstoffreduktion zusammen. Zahlreiche Proben mit unterschiedlichen Zusammensetzungen und substituiert mit verschiedenen Akzeptoren werden synthetisiert und hinsichtlich der für den gedachten Einsatz relevanten Eigenschaften charakterisiert. Dazu wird eine Vielzahl von komplementären Methoden eingesetzt, darunter neue und innovative Ansätze. Die Kristallstruktur, die Gitterparameter sowie die relativen Phasenanteile werden mittels Röntgendiffraktometrie bestimmt. Durch Auslagerungsexperimente wird die Mischungslücke in Abhängigkeit der Zusammensetzung des kristallographischen B-Platzes der Perowskitstruktur (ABO3) untersucht, welche mit ICP-OES sowie STEM analysiert wird. Thermogravimetrie wird zur Bestimmung der Sauerstoff-Nichtstöchiometrie und der effektiven Protonenaufnahme genutzt. Aufgrund der fehlenden Möglichkeit zur Bestimmung der Verteilung der Protonenaufnahme zwischen den beiden Phasen der Komposite können thermodynamische Parameter lediglich für Reinphasen ermittelt werden. Die Mobilität der Protonen wird mit einem neuartigen Ansatz bestimmt, wobei Isotopenaustauschexperimente durchgeführt und die resultierenden Diffusionsprofile analysiert werden. Mittels Leitfähigkeits- und Leitfähigkeitsrelaxationsmessungen werden die elektrische Leitfähigkeit und die Sauerstoffaustauschkinetik untersucht. Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zeigen Struktur-Eigenschaftsbeziehungen auf und liefern damit Designrichtlinien für die Optimierung der Materialien hinsichtlich gewünschter Eigenschaften. Weiters wird anhand fundamentaler Zusammenhänge aufgezeigt, dass innerhalb des gewählten Materialsystems gewisse Grenzen hinsichtlich der optimalen Verteilung der Akzeptoren bestehen. Abschließend werden Vorschläge für zukünftige alternative Materialsysteme gemacht.

Details

Titel in ÜbersetzungFundamentale Struktur-Eigenschaftsbeziehungen von dreifach-leitenden Ba(Ce,Fe,Acc)O3-¿ Keramiken
OriginalspracheEnglisch
Gradverleihende Hochschule
Betreuer/-in / Berater/-in
  • Bucher, Edith, Betreuer (intern)
  • Feldhoff, Armin, Beurteiler B (extern), Externe Person
  • Opitz, Alexander Karl, Beurteiler A (extern), Externe Person
  • Bermejo, Raul, Mitbetreuer (intern)
StatusVeröffentlicht - 1800