Experimental investigation of the reverse water gas shift reaction to develop a concept study for a power-to-liquid process

Publikationen: Thesis / Studienabschlussarbeiten und HabilitationsschriftenDissertation

Abstract

Power-to-Liquid-Technologien (PtL) werden ein Bestandteil der Energiewende sein, da sie die Wiederverwendung von CO2 als Ressource ermöglichen und somit die weitere Nutzung fossiler Ressourcen vermeiden. Die Zementindustrie verwendet Kalkstein als Rohmaterial für die Zementherstellung, was wiederum zur Emission von unvermeidbarem, prozessbedingtem CO2 bei der Dekarbonisierung im Klinkerherstellungsprozess führt. Die vorliegende Studie untersucht die Nutzung von CO2 und dessen katalytische Umwandlung in Polyolefine durch die Identifizierung geeigneter Prozessrouten (z.B. Fischer-Tropsch- und Methanolsynthese). Die techno-ökonomische Bewertung zeigt, dass das PtL-Verfahren mit der reversen Wasser-Gas-Shift (rWGS)-Reaktion zur Synthesegaserzeugung, die Fischer-Tropsch-Synthese mit einem nachgeschaltetem Steamcracker zur Herstellung von niederen Olefinen das kostengünstigste und technisch umsetzbare Verfahren ist, das Kosten von 14,92 € pro kg Produkt verursacht. Eine Sensitivitätsanalyse zeigt den Einfluss der Investitionskosten, der Elektrizitätskosten sowie der zukünftigen Herstellungskosten für Elektrolysezellen.
Die rWGS-Reaktion, die sich noch in einem frühen Stadium der technologischen Entwicklung befindet, ist für die Erzeugung von Synthesegas erforderlich, das als Einsatzgas für den Fischer-Tropsch-Reaktor benötigt wird. Die vorliegende Studie vergleicht die simulierten und experimentellen Ergebnisse der Umwandlung von CO2 mit Wasserstoff mittels rWGS Reaktion unter Verwendung eines Ni/Al2O3-Katalysators, zweier Perowskit-Katalysatoren und des Katalystor-Trägermaterials Al2O3 in einem experimentellen Teststand. Der Ni/Al2O3-Katalysator erzeugt bei niedrigen Temperaturen (< 750 °C) und Umgebungsdruck eine beträchtliche Menge an Methan, die durch Erhöhung des Drucks noch zunimmt (bis zu 28,3 vol.-% CH4 bei 550 °C und 8 bara). Die Perowskit-Katalysatoren weisen ab 550 °C eine geringe Methanbildung auf, die sich bei gleicher Temperatur und einem Druck von 8 bara weiter auf maximal 2,7 vol.-% CH4 im Produktgas erhöht.
Im abschließenden Teil dieser Arbeit wird der Einsatz von Perowskit-Katalysatoren in den PtL-Prozessketten untersucht, speziell in der Fischer-Tropsch-Synthese inkl. Produktabtrennung und dem rWGS-Reaktor als Vorkonvertierungseinheit. Ein Vergleich der Leistung von Perowskit-Katalysatoren mit Ni/Al2O3-Katalysatoren wird anhand von ASPEN-Simulationen durchgeführt. Die technische Bewertung umfasst den Vergleich der Flüssigproduktmenge, den PtL-Wirkungsgrad, den Kohlenstoffwirkungsgrad und die Kohlenstoffabscheidung. Der Einsatz eines Perowskit-Katalysators ist dem Ni/Al2O3-Katalysator in allen Kennzahlen überlegen. Allerdings ist ein zusätzlicher Reformierungsschritt der rezyklierten Gasströme aus dem Fischer-Tropsch-Reaktor und eine zusätzliche CO2- und H2-Abtrenneinheit erforderlich.

Details

Titel in ÜbersetzungExperimentelle Untersuchung der reversen Wasser-Gas-Shift-Reaktion zur Entwicklung einer Konzeptstudie für ein Power-to-Liquid-Verfahren
OriginalspracheEnglisch
QualifikationDr.mont.
Gradverleihende Hochschule
Betreuer/-in / Berater/-in
  • Kolb, Thomas, Beurteiler B (extern), Externe Person
  • Lehner, Markus, Betreuer (intern)
  • Rameshan, Christoph, Beurteiler A (intern)
  • Harasek, Michael, Mitbetreuer (extern), Externe Person
DOIs
StatusVeröffentlicht - 2024